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Jul 15, 2023

2023 年 7 月 20 日

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基礎科学研究所による

韓国の基礎科学研究所（IBS）の研究者らは、触媒による炭化水素アミノ化反応におけるロジウム-アシルニトレノイド中間体の構造と反応性を特定することで画期的な発見をした。 彼らは、光誘起単結晶 X 線回折分析を使用してロジウム-ジオキサゾロン配位錯体を研究することにより、Rh-アシルニトレノイド中間体形成の瞬間を捉えました。

この研究結果はサイエンス誌に掲載されます。

この成果は、炭化水素を付加価値のある製品に変換するための高反応性かつ選択性の高い触媒の開発への道を開くものと期待されており、さまざまな産業で広範囲に応用できる可能性があります。

チャン・ソクボク所長率いる基礎科学研究所（IBS）内の触媒炭化水素機能化センターの科学者らは、触媒反応における重要な中間体の構造と反応性の理解において画期的な進歩を遂げた。 遷移金属ニトレノイドとして知られるこの中間体は、炭化水素を医薬品や材料科学で重要なアミドに変換する際に重要な役割を果たします。

化学反応において、中間体とは、反応物が生成物に変換される間に形成および消費される物質です。 したがって、これらの中間体を理解することは、反応経路を改善し、効率的な触媒を開発するために重要です。 たとえば、窒素含有化合物は医薬品の約 90% の骨格を形成しており、材料科学には不可欠です。

したがって、窒素ベースの官能基が炭化水素原料に導入されるアミノ化反応に関与する中間体を同定することは非常に重要です。

研究者らは、アミノ化反応における反応中間体の構造と特性を理解することの重要性を認識しました。 特に、遷移金属触媒とジオキサゾロン試薬を利用した反応は、医薬化学や材料科学において非常に有用であることが判明し、世界中で120以上の研究グループがこの分野の発展に貢献しています。

これらの反応を基本レベルで理解する鍵は、遷移金属触媒がジオキサゾロン試薬に結合するときに形成される反応中間体 (金属アシルニトレノイドとして知られる) を研究できることにあります。 これらの中間種は、一瞬しか存在できない非常に反応性の高い性質のため、研究が難しいことで知られています。

さらに、従来の触媒反応は溶液中で起こることが多く、中間物質が他の分子と急速に反応するため、研究がさらに困難になります。

この課題に取り組むために、IBS チームは X 線光結晶学を使用した実験的アプローチを考案しました。 さらに、彼らは液体溶液ではなく固体での化学反応の追跡にも焦点を当てました。 この目的のために、彼らは二座ジオキサゾロン配位子を備えた新しい発色団ロジウム錯体を開発しました。この錯体では、光誘起金属から配位子への電荷移動により、ベンゼンなどの炭化水素源の触媒的 C-H アミド化が開始されます。

この新しく設計されたシステムを使用して、研究者らは分離可能なロジウム-ジオキサゾロン配位錯体を合成しました。 そして、放射光を用いた光誘起単結晶X線回折分析(浦項加速器研究所)を通じて、ロジウム-アシルニトレノイド中間体の構造と性質を初めて解明することに成功した。